深部堆積岩へのEuの収着挙動に及ぼす地下水中のフミン酸の影響

江口 綾乃; 紀室 辰伍; 天野 由記; 舘 幸男

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全性を評価するために、放射性核種の岩盤中の移行挙動を評価する必要がある。地下水中の有機物は、核種と錯体を形成すると核種が岩盤に収着しにくくなることが指摘されており、核種の移行挙動に影響を及ぼす可能性がある。さらに、地下水中に有機物と共存する炭酸イオンは核種との錯生成において有機物と競合し得ることから、炭酸イオン共存下における核種移行に対する有機物の影響評価が必要となる。本研究では、地下水中の代表的な有機物であるフミン酸(HA)と、三価アクチノイドAm(III)のアナログ元素としてEu(III)を用いて、堆積岩へのEuの収着に対するHAの影響の炭酸イオン共存下での挙動を、収着試験とモデル評価によって調べた。Eu-HA錯体の形成とそれ以外のEu化学種の岩石への収着を考慮して、HAが共存する系の分配係数を計算したところ、幌延地下から抽出したHAでは、実験値と計算値が大きく乖離した。この原因として、Euの岩石への収着に、前述以外の反応が影響している可能性が考えられた。そこで、Eu-CO-HA錯体の形成や、Eu-HA錯体の岩石への収着も考慮し、それらの平衡定数をパラメータとして非線形最小二乗フィッティングを行ったところ、それらの反応を考慮した場合の方が、分配係数の傾向をよく説明できることが示された。これにより、有機物錯体の形成の他に有機物錯体の岩石への収着なども考慮することが、有機物と共存する系のより正確な核種の収着モデルの構築において重要となることが示唆された。